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Mrs. Green (Maggie Gyllenhaal) hat drei Kinder, einen Krämerladen und eine hochverschuldete Farm - das belastet die Nerven, zumal ihr Mann (Ewan McGregor) im Krieg ist. Zudem haben sich ihr hochnäsiger Neffe Cyril (Eros Vlahos) und ihre püppchenhafte Nichte Celia (Rosie Taylor-Ritson) zu Besuch angekündigt, die von ihren Eltern aufs Land geschickt wurden, weil in London die Bomben fallen. Natürlich bekommen sich die bodenständigen Farmkinder und die versnobten Stadtschnösel sofort in die Haare. Mrs. Green ist glücklich, als Nanny McPhee (Emma Thompson) vor der Tür steht, um das Chaos zu beenden...
Auch dieses Mal führt der böse Zauberer Gargamel nur Böses mit den Schlümpfen im Schilde. Nachdem er es geschafft hat, in Frankreich von den Einwohnern als mächtigster Zauberer verehrt zu werden, erschuf er einige schlumpfähnliche, jedoch völlig bösartige Geschöpfe, die sogenannten Lümmel. Mit ihnen will er die magische Schlumpf-Essenz erlangen. Als Gargamel feststellt, dass er trotzdem einen echten Schlumpf für seinen Plan braucht und Schlumpfine die einzige ist, die den geheimen Zauberspruch kennt, lässt er sie von den beiden Lümmeln Zicki und Hauie nach Paris entführen. Papa Schlumpf, Clumsy, Muffi und Beauty müssen sich beeilen, mit der Hilfe von Patrick Winslow und seiner Frau Grace, ihre Freundin zurückzuholen, bevor sie von den Lümmeln umgedreht wird und diese ihre freche Seite zum Vorschein bringen.
Theo, nicht gerade der beliebteste Junge auf seiner Schule, träumt davon, dem tristen Alltag zu entfliehen, um Abenteuer zu erleben und große Heldentaten zu vollbringen. Sein Traum scheint sich zu erfüllen, als er eines Tages in der Bibliothek ein sehr altes und magisches Buch entdeckt und fasziniert kurzerhand mitnimmt. Er schmiedet den Plan, mit seinem besten Freund Bonav und der rebellischen Laura durch einen Zauber dieses Buches einen Ring zu schmieden, der ihn unsichtbar machen kann. Der Zauber gelingt, doch mit ihm beschwören die drei Freunde auch allerlei Gefahren magischer, aber auch weltlicher Natur herauf. Nur der mysteriöse rote Zauberer Arkandias (Christian Clavier) kann ihnen nun noch aus der Patsche helfen...